Urán tartalmú boroszilikát összetételek szerkezeti- és kémiai stabilitásának vizsgálata

Boguszlavszkij Gergely Vlagyiszlav MSc II. évf.

Témavezető: Dr. Fábián Margit, MTA EK, Környezetfizikai Laboratórium

Konzulens: Dr. Zagyvai Péter, Nukleáris Technika Intézet

A kiégett fűtőelemek reprocesszálása során keletkező nagyaktivitású radioaktív hulladékok elhelyezését megelőző fontos lépés a hulladék stabil mátrix-anyagban való stabilizálása, amelyet kondicionálásnak hívunk. A hulladékok kondicionálására a nemzetközi szakvélemények szerint a legalkalmasabb anyag a speciális összetételű és szerkezetű üveg, az eljárást vitrifikációnak nevezzük [1]. Munkám célja a visszamaradt, jórészt másodlagos aktinoidák viselkedésének modellezésére szánt, urán tartalmú mátrixüveg atomi szerkezetének tudományos igényű meghatározása, a vitrifikált hulladék savas és bázikus közegben való kioldódásának vizsgálata.

A kutatás során az 55SiO2-10B2O3-25Na2O-5BaO-5ZrO2 - összetételű Mátrix-anyaggal dolgoztunk, amelyhez 10, 20, 30 és 40 tömegszázalékban urán-oxidot adtunk [2].

A szerkezetvizsgálathoz neutrondiffrakciós méréseket végeztem a 10 MW-os Budapesti Kutatóreaktor 9. számú termikus, vízszintes tangenciális csatornájánál működő PSD neutrondiffraktométeren (Q=0.4-10 Å-1, λ=1.069 Å) [3]. Az összetételek atomi paramétereinek, mint pl. az egyes atompárokat jellemző parciális párkorrelációs függvények, koordinációs környezetek leírásához a Reverse Monte Carlo (RMC) szimulációs módszert [4] alkalmaztam, amely a rendezetlen kondenzált rendszerek diffrakciós spektrumainak értelmezésére széles körben alkalmazott eljárás. Az RMC felépítését és a modellezés lépéseit a SiO2-B2O3-Na2O rendszer protokollja szerint tettem meg [5].

A kioldódási kísérletek választ adnak a lerakóban esetleg előforduló vízbetörés esetén fellépő anyag sérülés során bekövetkezett anyag/radionuklid kioldódásra. A kioldódási kísérlethez az ASTM PCT-B C1285 nemzetközi protokollt használtuk, amely magába foglalt egy A és egy B PCT (Product Consistency Test), azaz termék konzisztencia tesztet, ami nukleáris, veszélyes és vegyes üveghulladékok és többfázisú üvegkerámiák kémiai tartósságának meghatározására szolgál [6]. Elsősorban az urán kioldódására voltunk kíváncsiak, de vizsgáltuk a mátrixanyag összetevőinek esetleges kioldódását is. Az üvegösszetételből kioldódó elemeket TXRF és ICP-OES technikával határoztuk meg.

A szerkezeti információk hozzájárulnak a radionuklidok, esetünkben az U atom és a modellezett másodlagos aktinoidák beépülésének megértéséhez, a kioldódási kísérletek pedig az összetételek kémiai stabilitására ad választ.

Irodalom:

1. M.I. Ojovan, W.E. Lee, An Introduction to Nuclear Waste Immobilisation, Elsevier, 2005

2. Fabian M, Svab E, Proffen T és Veress E J. Non-Cryst. Solids 354 3299 (2008)

3. Sváb E, Mészáros Gy, Deák F Materials Science Forum 228 247 (1996)

4. Gereben O, Jóvári P, Temleitner L, Pusztai L J. Optoelectron. Adv. Mater 9 3021 (2007)

5. Fábián M, Araczki Cs, Physica Scripta 91 054004 (2016)

6. ASTM PCT-B C1285-02 - Standard Test Methods for Determining Chemical Durability of Nuclear, Hazardous, and Mixed Waste Glasses and Multiphase Glass Ceramics: The Product Consistency Test (PCT)

szerző

Boguszlavszkij Gergely
Fizikus mesterképzési szak (MSc)
mesterképzés (MA/MSc)

konzulensek

Dr. Zagyvai Péter
Egyetemi docens, Nukleáris Technika Tanszék
Dr. Fábián Margit
tudományos főmunkatárs, MTA Energiatudományi Kutatóközpont (külső)

helyezés

Jutalom