Molibdén ponthibák vizsgálata szilícium karbidban a sűrűségfunkcionál elmélet segítségével
A fluoreszcens biológiai jelzőrendszereknek számos feltételnek kell megfelelniük, melyek főleg a biokompatibilitással kapcsolatosak. Egyedülálló tulajdonságaiknak köszönhetően a vegyület típusú félvezetők kiemelt jelentőséggel bíró anyagok a biológiai jelzőrendszerek tekintetében. Fontos, hogy az alkalmazott félvezető nanokristály emissziója a (közeli) infravörös (NIR) tartományba essen, ugyanis a sejtek fényelnyelése itt nagyon alacsony[1]. A félvezető nanokristályok közül is a szilícium-karbid (SiC) az egyik legmegfelelőbb jelölt erre a feladatra, azonban a tiszta SiC nanokristályok az ultraibolya (UV) tartományban emittálnak. Hogy az emisszió eltolódjon a NIR tartományba, átmeneti fém (TM) atomokkal adalékolják a SiC nanokristályokat, ezzel létrehozva mélynívójú energiaszinteket a tiltott sávban, és lehetővé téve a hibaszintek közötti NIR optikai átmeneteket.
Egy lehetséges TM atom jelölt a molibdén (Mo), mivel a kísérleti adatok azt mutatják, hogy a tömbi SiC 4H politípusában a Mo hibák rendelkeznek NIR optikai átmenetekkel. Azonban, a NIR emisszió eredetét még nem sikerült pontosan megmagyarázni elméleti úton. Kutatásom elsődleges célja, hogy megértsük a Mo atom által kialakított hibák tulajdonságait és meg tudjuk magyarázni a tapasztalt jelenségeket, valamint a kapott kísérleti eredményeket. A Mo hibák természetének megértése tömbi SiC-ban segíthet megvalósítani nanokristályok alkalmazását a biológiai rendszerek feltérképezésében.
Tekintve, hogy csak kevés mérési eredmény áll rendelkezésre Mo-nel adalékolt tömbi 4H-SiC-ra, pontos atomi szintű szimulációkra van szükség. A szimulációkat a sűrűségfunkcionál elmélet (DFT) segítségével végeztük el, egy olyan funkcionállal, amellyel pontosan ki tudjuk számolni az elekronszerkezetet[3,4]. A különböző hibakonfigurációkra kiszámoltam az elektronszerkezetet, a betöltési szinteket, a hiperfinom állandókat, valamint a rezgési frekvenciákat.
A számolási eredmények alapján azt mondhatjuk, hogy a szubsztitúciós Mo hiba egy Si atom helyén nem magyarázza sem a fotolumineszcencia, sem az elektron paramágneses rezonancia spektrumot[2]. Előzetes kutatások kimutatták, hogy az ún. aszimmetrikus divakancia (ASV) konfiguráció is létezik 4H-SiC-ban, ezért az ASV-Mo komplexumot is tárgyalom dolgozatomban. A kapott számolási eredmények jelentősen hozzájárulhatnak modern biológiai jelzőrendszerek kifejlesztéséhez.
Irodalom:
[1] B. Somogyi, V. Zolyomi and A. Gali, „Near-Infrared luminescent cubic silicon carbide nanocrystals for in vivo biomarker applications: an ab initio study”, Nanoscale, vol. 4, pp. 7720-7726, 2012.
[2] J. Baur, M. Kunzer, and J. Schneider, Transition metals in SiC polytypes, as studied by magnetic resonance techniques, physica status solidi (a), vol. 162, no. 1, pp. 153-172, 1997.
[3] Ivády, V., Gällström, A., Son, N. T., Janzén, E. & Gali, A. Asymmetric split-vacancy defects in SiC polytypes: A combined theoretical and electron spin resonance study. Phys. Rev. Lett. 107, 195501 (2011)
[4] Péter Deák et al., Accurate defect levels obtained from the HSE06 range-separated hybdrid functional, Physical Review B, 81, 153203 (2010)
szerző
-
Csóré András
fizikus
nappali
