Nikkel hibák gyémánt nanokristályokban
TDK dolgozatom motivációja biológiai jelzőrendszerként használható színcentrumok keresése nanogyémántban. Ezen jelzőrendszerek útja optikai úton (pl. fotolumineszcencia) nyomon követhetőek lennének a szervezeten belül, amennyiben biológiailag inertek ezek a színcentrumok. A szén alapú gyémánt nanokristályok biológiailag kompatibilisnek tűnnek. Ha a belsejükbe egy olyan ponthibát tudnánk létrehozni, amely a látható fény vagy közeli infravörös energiatartományában gerjeszthető, akkor azzal in vivo fluoreszcens biológiai jelzőrendszert alkottunk [1]. Nitrogén-vakancia színcentrum a nanogyémántban már használható erre a célra, amely szobahőmérsékleten nagyon széles spektrumban ad 650-750 nm hullámhossz tartományban jelet. Dolgozatomban más energiákkal gerjeszthető, illetve más színnel fluoreszkáló nanokristályt keresek. Így a nitrogén-vakancia centrumok mellett alternatív megoldást jelentenének, amikor többszínű jelölésre van szükség a biológiai kísérletekben. Alapállapotban paramágneses színcentrumok mágneses térrel is mérhetővé illetve manipulálhatóvá válnának illetve ún. kvantumbitként is felhasználhatóak lennének, emiatt is érdekesek lehetnek ezek az új megoldások [2].
Hibamentes gyémánt nanokristályok már kereskedelemben is kaphatóak. 5 nm átmérőjű gyémánt nanokristályok létrehozhatóak például robbantásos módszerrel, de más módszerek is ismertek [3]. Ezek azonban nem fluoreszkálnak a megkívánt energiatartományban. Ugyanakkor a tömbi gyémántban kísérleti úton kimutattak nikkel tartalmú hibákat [4], amelyek más és más optikai tulajdonságokkal rendelkeznek. Ezen hibák mágneses tulajdonságait sűrűségfunkcionál elmélet segítségével már vizsgálták [5]. Ha hasonló nikkel hibákat tartalmazó nanokristályokat tudnánk előállítani, akkor biológiailag inert és egyben optikai úton kimutatható színcentrumokat lehetne létrehozni, hasonlóan a nitrogén-vakancia színcentrumhoz. TDK dolgozatomban nikkel szennyezőt tartalmazó ponthibák optikai tulajdonságait vizsgáltam meg nanogyémántokban, ahol a kvantumbezártság illetve a felület optikai tulajdonságaira gyakorolt hatását lehetett tanulmányoztam. A gerjesztési spektrumokat időfüggő sűrűségfunkcionál (TDDFT) elméleten alapuló kóddal határoztam meg.
Az általam vizsgált legnagyobb nanokristályok ~450 szénatomot tartalmaznak, ami ~1,7 nm átmérőhöz tartozik, de a legtöbb vizsgálatot a számolásigény miatt ennél kisebb ~150 szénatomot (~1,1 nm átmérő) tartalmazó modellben végeztem el. A nanokristály felületét hidrogén atomokkal zártam le. A TDDFT módszerrel megkaptam a gerjesztési energiákat illetve az egyes gerjesztések természetét is meg tudtam vizsgálni, azaz mely állapotok vesznek részt a gerjesztésben. A kis nanogyémántokban jól megfigyelhető a kvantumbezártság hatása. Eddigi eredményeim azt mutatják, hogy 400-700 nm hullámhossz tartományban várhatóak gerjesztések a nikkellel szennyezett nanokristályokban, mérettől, illetve a hiba típusától függően, ami egy nagyságrendbe esik a kísérletileg lemért tömbi adatokkal is. Számításaim alapján a nikkel hiba szerkezetének függvényében valóban létre tudnánk hozni alternatív színű fluoreszcens nanogyémántokat.
[1] E.B. Voura, J.K. Jaiswal, H. Mattoussi, S.M. Simon, Nature Medicine 10, 993-998, 2004
[2] F. Jelezko, T. Gaebel, I. Popa, M. Domhan, A. Gruber, J. Wrachtrup, Phys. Rev. Lett. 93, 130501 2004
[3] V.N. Mochalin, O. Shenderova, D. Ho, Y. Gogotsi, Nature Nanotechnology 7,11-23, 2012
[4] J. Isoya, H. Kanda, Y. Uchida. Phys. Rev. B, 42:9843-9852, Dec 1990.
[5] R. Larico, J. F. Justo, W. V. M. Machado, L. V. C. Assali. Phys. Rev. B, 79:115202, 2009.
szerző
-
Thiering Gergő
fizika
nappali
konzulens
-
Dr. Gali Ádám
docens, (külső)
