Fémklaszter-katalizált szén-dioxid elektroredukciós folyamatok szimulációja
Kutatómunkám során az explicit víz szerepével és annak szimulációjával foglalkozom fémklaszter-katalizált szén-dioxid elektroredukciós folyamatok esetén, sűrűségfunkcionál-elméleten (DFT) alapuló kvantumkémiai számítógépes modellezés segítségével. Korábbi munkámban már elkezdtem szisztematikusan felépíteni egy modellt, mellyel hatékonyan és pontosan képesek lehetünk szimulálni az elektroredukciós folyamatok általános környezetéül szolgáló vizes közeget, illetve az elektródot magát, amire a klasztert leválasztják. Vizsgáltam néhány explicit vízmolekula és a rézklaszterek jellemző kölcsönhatásait, illetve az explicit oldószer hatását a redukciós folyamatok termodinamikai és kinetikai paramétereire vonatkozóan. Felmértem a modell hiányosságait is, ezek a vízmolekulák közötti hiányzó kölcsönhatás mellett a felületi és dinamikus hatások megfelelő leírásában jelentkeztek.
Munkám következő szakaszában, melyet ebben a dolgozatban fogok bemutatni, megsokszoroztam az explicit vízmolekulák számát és az első oldószerhéj minden vízmolekuláját expliciten szimuláltam. Ezáltal egy olyan "nanocseppet" vizsgáltam, amelyben a vízmolekulák komplex kölcsönhatásokat képesek kialakítani mind a klaszterrel, mind az adszorbátummal, mind pedig a szolvátréteg további molekuláival. A korábbi számításaim tanulságait felhasználva szisztematikusan feltérképeztem a reakcióútvonalakat explicit oldószerhéjban és a kapott eredményeket összevetettem a csupasz, kizárólag implicit oldószerben szimulált klaszter esetén kapott eredményekkel. A kölcsönhatások elemzése révén további tanulságokat vontam le a folyamatok jellegéről és jellemzőiről.
Egy hatékony modell felépítéséhez meg kell vizsgálni az egyes körülmények és részfolyamatok hatását, és a fontosak közül minél többet érdemes figyelembe venni. A gyakorlati megvalósításhoz közelítve a modellt, munkám folytatásaként megvizsgáltam az elektródfelület (melyre a klasztereket leválasztják) modellezésének lehetőségeit, a gyakorlatban leggyakrabban elektródként használt grafitos szén szimulációjára vakanciával ellátott grafén hordozófelületet használtam, ezen a rendszeren szintén vizsgáltam a redukcióútvonalak lefutását, illetve a jellemző mechanizmusokat.
A statikus szimulációkat követően a legérdekesebb szerkezeteken molekuladinamikai számításokat is futtattam, az eredmények értelmezésében emellett természetes kötőpálya- (NBO), energiafelbontási- (EDA), illetve nemkovalens kölcsönhatási (NCI) analízist is használtam. Dolgozatom utolsó részében a felépített modellen kezdtem el értelmezni az alkalmazott elektromos potenciál szerepét a szén-dioxid redukcióra nézve. Több megoldást vizsgáltam a feszültség szimulációjára is, az eredmények értelmezését követően a megfelelő koncepcióval a modell tovább bővíthető.
szerző
-
Haffner Ádám Balázs
Vegyészmérnöki alapképzési szak, nappali BSC
alapképzés (BA/BSc)
konzulens
-
Dr. Höltzl Tibor
fejlesztőmmérnök, FETI KFT (külső)
