Mesterséges nitrogenázok katalitikus ciklusának elméleti vizsgálata
Az ammónia valószínűleg a világ legfontosabb mesterségesen gyártott vegyülete. Évente körülbelül 140 millió tonna ammóniát állítanak elő. A mesterséges ammóniagyártás jelenlegi gyakorlatának azonban jelentős hátrányai vannak: az üvegházhatású gázok kibocsátásának 3 százaléka, a világ energiafelhasználásának pedig több mint 1 százaléka a Haber – Bosch-féle ammóniagyártásból származik. A gyártás hatalmas költségei a magas hőmérsékletnek és a magas nyomásnak köszönhetőek (150-300 atm, 400-500 °C). Ahhoz, hogy a folyamatot környezetbarátabbá és költséghatékonyabbá tegyük, olyan módszert kell tehát találnunk, melyet szobahőmérsékleten, légköri nyomáson tudunk alkalmazni. A Haber – Bosch-eljárás azonban erre nem alkalmas.
A természetben találunk viszont olyan élőlényeket, melyek képesek a nitrogén megkötésére ezen körülmények között. Célszerű tehát a bennük megtalálható nitrogenáz enzim aktív helyét utánozva olyan mesterséges (biomimetikus) katalizátorokat kifejleszteni, melyek versenyképesek lehetnek a több mint 100 éves Haber – Bosch-folyamattal.
Munkám során a Jonas Peters által vizsgált biomimetikus vegyületcsalád (1.ábra) katalitikus ciklusát vizsgálom kvantumkémiai módszerekkel. Ezek olyan átmenetifém-komplexek, amelyekben a központi fématomot egy négyfogú, három foszfin részegységet tartalmazó ligandum veszi körül. Az elmúlt pár évben számos egymáshoz hasonló szerkezetű komplexet állítottak elő, amelyek proton- és elektronforrás jelenlétében a nitrogént légköri nyomáson ammóniává redukálták. Az intermedier szerkezetek korlátozott vizsgálati lehetőségei miatt azonban a pontos elemi lépések még nem teljesen tisztázottak. Az energia- és szabadentalpia-profil tanulmányozása során különbséget keresek a BP3FeN2-, CP3FeN2-, SiP3FeN2- katalizátorok ciklusai között. Megállapítom a három katalizátor ciklusának egzakt reakcióútjait, valamint azonosítom a kritikus lépéseket. Kutatásom célja, hogy feltérképezzem a reakció pontos mechanizmusát, ennek ismeretében pedig új biomimetikus katalizátorok szintézisét javasoljam.
szerző
-
Papp Marcell
Vegyészmérnöki alapképzési szak, nappali BSC
alapképzés (BA/BSc)
konzulens
-
Szilvási Tibor
tanársegéd, Szervetlen és Analitikai Kémia Tanszék